1. 서론 – 고차원 공정 품질 제어를 위한 변수 간 연관성 분석의 필요성
전고체 배터리(All-Solid-State Battery)는 기존 리튬이온 전지 대비 에너지 밀도, 열 안정성, 수명 안정성 측면에서 우수한 차세대 에너지 저장 장치로 각광받고 있다.
그러나 이러한 기술적 우위에도 불구하고, 양산 단계에서의 수율 확보는 여전히 큰 도전 과제로 남아 있다.
그 핵심 원인은 단일 변수 제어로는 전체 품질을 담보하기 어렵다는 점에 있다.
전고체 셀은 다층 구조로 이루어져 있고, 각 공정(슬러리 혼합, 도포, 프레스, 열처리, 조립 등)에서 발생하는 품질 변수들이 서로 얽혀 상호작용한다.
즉, 두께 편차, 공극률, 입자 분포, 계면 저항, 압축 응력 등 품질 변수들이 독립적이지 않고 서로 영향을 주는 비선형적 구조를 형성하고 있다는 것이다.
이 글에서는 실제 제조 환경에서 수집된 공정 데이터와 수치 모델링 기반 시뮬레이션을 통해
전고체 셀 주요 품질 변수 간의 상호 의존성과 그 상호작용이 전체 셀 성능에 어떤 영향을 미치는지를 분석한다.
그 결과는 향후 AI 기반 품질 제어, 공정 최적화, 수율 향상 전략의 핵심 데이터로 활용될 수 있다.
2. 연구 방법 및 분석 대상
2-1. 분석 개요
- 대상 셀 구조: Si-C 복합 음극 / 황화물계 전해질 / NCM 양극 기반 전고체 셀
- 샘플 수: 총 3개월간 수집된 94,000셀의 품질 로그
- 분석 방법:
- 다변수 상관성 분석 (Pearson, Spearman)
- 회귀 기반 영향도 분석 (XGBoost Regressor SHAP)
- 다차원 시뮬레이션 모델 (COMSOL + Python 조합)
2-2. 주요 품질 변수
표 1. 분석 대상 주요 품질 변수
| 전극 두께 편차 (ΔT) | 도포 후 프레스 전/후 두께의 표준편차 | μm |
| Shell 입자 밀도 (ρ_s) | Shell 구조 내 Si 입자의 단위면적 밀도 | mg/cm² |
| 계면 저항 (R_int) | 음극/전해질, 전해질/양극 계면의 이온 저항 | Ω·cm² |
| 내부 공극률 (P_void) | 프레스 후 발생한 비의도성 공극의 비율 | % |
| 프레스 압력 (P_press) | 성형 공정 시 가해지는 압력 | MPa |
| 싸이클 용량 유지율 (Cap_ret) | 100싸이클 후 초기 용량 대비 잔존 용량 비율 | % |
3. 변수 간 상호 상관성 분석 결과
먼저 Pearson 상관계수(PCC)를 통해 각 변수 간의 선형 상관성을 도출하였다.
특히 전극 두께 편차(ΔT), 내부 공극률(P_void), 계면 저항(R_int)은 상호 밀접한 연관성을 보였다.
표 2. 품질 변수 간 Pearson 상관계수 행렬 (요약)
| ΔT | 1.000 | 0.411 | 0.653 | 0.708 | -0.329 | -0.598 |
| ρ_s | 0.411 | 1.000 | 0.445 | 0.327 | 0.287 | 0.232 |
| R_int | 0.653 | 0.445 | 1.000 | 0.602 | -0.521 | -0.731 |
| P_void | 0.708 | 0.327 | 0.602 | 1.000 | -0.378 | -0.621 |
| P_press | -0.329 | 0.287 | -0.521 | -0.378 | 1.000 | 0.421 |
| Cap_ret | -0.598 | 0.232 | -0.731 | -0.621 | 0.421 | 1.000 |
☑️ ΔT, R_int, P_void는 음극 구조 균일도 및 계면 품질에 깊이 연관
☑️ **싸이클 수명(Cap_ret)**은 **계면 저항(R_int)**과 음의 상관성이 가장 큼
4. 비선형 영향도 분석 (XGBoost + SHAP)
단순 상관계수 외에도, 변수들이 싸이클 성능(Cap_ret)에 비선형적으로 어떻게 영향을 미치는지를 SHAP 기반으로 해석하였다.
표 3. 변수별 중요도 (싸이클 수명 예측에 대한 영향)
| 계면 저항 (R_int) | 0.312 | 음의 영향 (↓) |
| 내부 공극률 (P_void) | 0.276 | 음의 영향 (↓) |
| 전극 두께 편차 (ΔT) | 0.209 | 음의 영향 (↓) |
| 프레스 압력 (P_press) | 0.131 | 양의 영향 (↑) |
| Shell 입자 밀도 (ρ_s) | 0.045 | 약한 양의 영향 |
✅ 비선형 모델에서도 계면 저항과 공극률이 싸이클 성능에 가장 큰 영향력을 가짐
5. 시뮬레이션 결과 – 변수 변화에 따른 Cap_ret 민감도 분석
다변수 민감도 시뮬레이션을 통해 주요 품질 변수의 값 변화가 싸이클 용량 유지율(Cap_ret)에 어떤 영향을 주는지 정량화했다.
표 4. 주요 변수 변화에 따른 싸이클 수명 변화 시뮬레이션 (100 싸이클 후)
| ΔT (μm) | 3 → 12 | 91.2 → 78.5 | -12.7% |
| R_int (Ω·cm²) | 180 → 340 | 92.8 → 74.2 | -18.6% |
| P_void (%) | 3.5 → 10.2 | 94.1 → 77.6 | -16.5% |
| P_press (MPa) | 150 → 300 | 83.2 → 91.5 | +8.3% |
📌 변수 간 독립적 분석보다, 복합적 상호작용 분석이 수명 예측에 더 정확함을 보여줌
6. 변수 상호작용 시나리오 모델링 결과
특정 변수 조합이 동시에 변화할 때, 싸이클 수명이 어떻게 달라지는지 복합 시뮬레이션을 수행했다.
표 5. 복합 변수 시나리오별 예측 결과
| 기준값 (양호 조건) | 5.0 | 200 | 4.2 | 93.6 |
| 도포 불균일 + 공극 증가 | 9.2 | 200 | 9.1 | 82.3 |
| 계면 저항 상승 + 프레스 압력 저하 | 5.0 | 330 | 4.2 | 78.5 |
| 전극 불균일 + 공극 증가 + 계면 열화 | 10.3 | 340 | 10.0 | 68.7 |
⚠️ 3개 이상 변수에서 동시에 악화될 경우, 싸이클 수명은 최대 25% 이상 급감
7. 결론 – 전고체 셀 품질은 변수 하나로 설명할 수 없다.
이번 연구는 단일 공정 조건의 최적화만으로는 전고체 배터리 품질 확보가 어렵다는 사실을 분명히 보여준다.
주요 결론은 다음과 같다:
- 전극 두께 편차, 계면 저항, 내부 공극률은 싸이클 수명과 직결되는 핵심 변수이다.
- 이 변수들은 개별로만 분석해서는 안 되며, 다변량 시뮬레이션과 상호 영향도 평가가 필수적이다.
- 공정 조건(도포, 프레스, 열처리)의 복합 최적화를 통해서만 일관된 고품질 전고체 셀 생산이 가능하다.
- 이러한 분석은 향후 AI 기반 품질 예측 모델의 입력 변수 구조 설계 및 자동 보정 시스템 개발에 기초 데이터로 활용될 수 있다.